Interesado en la música desde niño, la II Guerra Mundial interrumpió sus estudios, integrándose en la resistencia contra los invasores italianos y alemanes.
Tras la guerra y merced a una beca, continua estudiando en el Conservatorio de París, donde compone sus primeras obras y empieza a ser conocido en el mundillo de los músicos de la época.
En 1960 regresa a Grecia, y su mezcla de tradiciones griegas con la música occidental le hace muy popular, musicando poemas de autores helenos y dando a conocer la cultura del país por todo el mundo. En 1964 compuso la banda sonora de la película “Zorba el griego”, protagonizada por Anthony Quinn, que fue un gran éxito internacional.
En 1967 hubo un golpe de estado en Grecia, y Theodorakis pasó a la clandestinidad, organizando la resistencia contra la junta militar. Fue arrestado y exiliado junto a su familia a una remota localidad del Peloponeso, pero él siguió componiendo canciones contra los militares, que luego llegaban a manos de artistas griegos en el extranjero y que los daban a conocer. Tras las protestas de artistas e intelectuales de todo el mundo contra su arresto, se le concede el exilio en París en 1970, donde prosiguió su lucha contra la dictadura, no sólo en Grecia, también protestaba contra regímenes autoritarios en España, Portugal, Irán, etc., transformándose en un icono de la lucha contra la intolerancia.
Tras la caída del régimen militar en 1974 regresó a Atenas, iniciando su carrera política como diputado y ministro en el gobierno de Constantinos Mitsotakis.
Sin abandonar su faceta musical, dedicó sus últimos años en diversas causas humanitarias y ecológicas, recibiendo por ello varios premios.
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